Colecţia de artă a aparţinut cunoscutului om de afaceri de origine armeană Krikor H. Zambaccian (1889 - 1962). Iubitorii de artă sunt aşteptaţi să petreacă o oră agreabilă în casa conului Zambacu - cum îl numeau prietenii -, beneficiind de prezentarea colecţiei făcută de un specialist al Muzeului Naţional de Artă al României, fără a plăti taxa de ghidaj obişnuită.
Participarea se face pe bază de programare, în limita locurilor disponibile. Una dintre atracţiile muzeului este colecţia de 19 pânze semnate de mari maeştri ai şcolii franceze: Eugene Delacroix, Jean-Baptiste Camille Corot, Pierre-Auguste Renoir, Alfred Sisley, Camille Pissarro, Paul Cézanne, Pablo Picasso, Henri Matisse, Pierre Bonnard, Maurice Utrillo, Albert Marquet etc.
Muzeul Zambaccian se remarcă, de asemenea, prin calitatea excepţională a lucrărilor de artă românească care reflectă gustul desăvârşit al colecţionarului. Sunt prezente lucrări de vârf ale artiştilor din secolul al XIX-lea sau de la începutul secolului al XX-lea - Theodor Aman, Nicolae Grigorescu, Ion Andreescu, Ştefan Luchian, alături de care se regăsesc lucrări ale pictorilor din perioada interbelică: Nicolae Tonitza, Theodor Pallady, Gheorghe Petraşcu, Iosif Iser, Nicolae Dărăscu, Camil Ressu.